Unter König Ludwig I. erfolgte die Translokation der Universität mit ihrer Bibliothek von Landshut nach München. Den Transport der Bibliotheksbestände organisierte und leitete der Bibliothekar Maurus Harter. Die Bibliothek wurde zunächst in dem Gebäude des ehemaligen Jesuitenkollegs in der Neuhauserstraße untergebracht, das bis 1843 auch die Hof- und Centralbibliothek beherbergte. Erst 1840 zog sie in die Bibliotheksräume des von Friedrich Gärtner neu erbauten Universitätsgebäudes an der Ludwigsstraße. Das Reskript vom 31. März 1827 erklärte die Universitätsbibliothek zum unveräußerlichen Eigentum und Attribut der Universität. Ihre Hauptaufgabe sollte die Versorgung der Studenten sein. Organisatorische Veränderungen wurden in der "Geschäftsordnung für die Kgl. Universitäts-Bibliothek München" von 1866 statuiert. Eine 1849 neu gegründete "Bibliothekskommission", bestehend aus dem Oberbibliothekar und sechs Mitgliedern aus den einzelnen Fakultäten, beschäftigte sich mit Erwerbungsfragen der Bibliothek. Man intensivierte die Verwaltung der "Handschriftensammlung", deren Ordnung und Katalogisierung bis dahin eher vernachläßigt worden war. In dieser Periode fiel außerdem der Aufbau einer "Briefesammlung". Die "wichtigsten geschriebenen Bücher" wurden mit den wertvollsten gedruckten zu einer "Cimeliensammlung" vereinigt, die seit 1854 in verschlossenen Glaskästen in einem besonderen Zimmer ihre Heimstätte fanden. Die einzelnen Fächerkataloge faßte man zu einem großen alphabetischen Katalog zusammen, der bis 1865 auf 804 Kapseln mit insgesamt 361.800 Quartblättern anwuchs.

Als bedeutende Professorenoberbibliothekare des 19. Jahrhunderts wirkten in München Johann Joseph Ignaz von Döllinger (1837-1847), der seine große Privatbibliothek mit etwa 30.000 Bänden der Universität (Fachsignatur Döll.) vermachte, und Karl Franz Emil Schafhäutl (1849-1866). Schafhäutl schuf den Alphabetischen Katalog in seiner heutigen Form, den Handschriftenkatalog auf Quartblättern und die Standortkataloge; ebenfalls gehen die Anfänge eines Inkunabelkatalogs und eines systematischens Katalogs auf ihn zurück. Seit Schafhäutl existieren außerdem ein Biographischer Katalog (Repertorium biographicum) sowie ein Porträtkatalog, der die Porträtsammlung und später auch Bücher mit enthaltenen Porträts erschließen sollte. An Räumlichkeiten waren im Hauptgebäude neben den Magazinräumen ein Professorenlesezimmer, ein Studentenlesezimmer mit wichtigen Lehr- und Handbüchern sowie ein Zeitungs- und Zeitschriftenlesesaal vorhanden. Im "Ausleihzimmer" konnten die bestellten Bücher abgeholt werden. Dort ließ man auch ein Handmagazin der meistverlangten Hand- und Lehrbücher einrichten.

Aus dem Jahre 1828 stammt die erste vollständig erhaltene Benutzungsordnung der Universitätsbibliothek, erstellt vom "Königl. Universitäts-Bibliothekariat". Der größte Teil der Entleihungen entfiel nun auf Studenten, die nur noch selten die Unterschrift von Professoren für eine Entleihung benötigten. Als Benutzerausweise wurden sogenannte Legitimationskarten ausgegeben. [weiter]